袁術一直認為袁姓出自於陳，陳是舜之後，以土承火，得應運之次。又以為讖文云：「代漢者，當塗高也。」說的就是自己，故袁術獲得玉璽後，197年即於壽春稱天子，建號仲氏，置公卿，祠南北郊。但是袁術稱天子的行為，惹來曹操的反感，時曹操挾天子以令諸侯，袁術等於否定了曹操手上的天子正統地位。袁術很快成為了眾矢之的，不久就接連遭到孫策、呂布、曹操三方的叛盟與打擊。首先是孫策在江東脫離袁術而自立，逐走袁術任命的丹楊太守袁胤，並連帶使得袁術的廣陵太守吳景、將軍孫賁在收到孫策的書信後棄袁術投孫策(兩人皆是孫策親戚)，使得袁術喪失廣陵、江東等大片土地，勢力為之一挫；其次是呂布大敗袁術軍，在淮北大肆抄掠；第三是曹操在袁術入侵陳郡時，大敗袁術，袁術再度奔逃到淮南。
爾後，袁術於197年冬季碰上大旱災與大饑荒，實力嚴重受損，江淮之間處處可見人吃人的慘劇。當時沛相舒邵（字仲應）勸袁術散糧救饑民，袁術聽後大怒，將斬之。仲應：「知當必死，故為之耳。寧可以一人之命，救百姓於塗炭。」袁術受感動，乃下馬牽之曰：「仲應，足下獨欲享天下重名，不與吾共邪？」，乃聽從仲應之言。然而此時袁術的衰敗已經無法逆轉，後來發生了部曲陳蘭、雷薄叛變，掠糧草奔於灊山的事件。
袁術最終難以支撐，於199年將歸帝號於袁紹，想投奔袁紹長子時任青州刺史的袁譚。結果在路上被曹操派來的劉備軍截住去路，術不得過。又退往壽春，中途想要前往灊山投奔他以前部曲雷薄、陳蘭，卻為雷薄等拒絕，留住三日，士眾絕糧，於是又退軍至江亭。當時軍中僅有麥屑三十斛。時六月盛暑，袁術欲得蜜漿解渴，又無蜜。歎息良久，乃大吒曰：「袁術至於此乎！」最後嘔血鬥余而死。